| 题名 | 氨基酸及其单体同位素对海洋颗粒有机质降解过程的指示作用解析 |
| 作者 | 周卜 |
| 答辩日期 | 2022-05-10 |
| 文献子类 | 博士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 中国科学院海洋研究所 |
| 导师 | 宋金明 |
| 关键词 | 氨基酸 有机质降解 长江口 热带西太平洋 |
| 学位名称 | 工学博士 |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 英文摘要 | 颗粒有机物（Particulate organic matter，POM）在海洋有机质的生物地球化学循环中占有重要地位。在循环过程中，POM被细菌降解，部分被细菌吸收、利用并转化为细菌有机质进入微食物环。随着细菌对POM的降解，颗粒有机质的活性逐渐降低。氨基酸作为重要的有机质储库，其含量、组成和单体同位素的变化可有效指示细菌对有机质的降解以及再合成过程。本研究选取长江口及其邻近海域和西太平洋海山区作为研究海域，分析不同海域颗粒态氨基酸含量、组成及其单体同位素的变化特征，结合水文环境要素、有机质参数以及细菌相关参数，探讨了有机质的降解状态与循环过程，并综合分析不同环境因素对有机质降解的影响。同时，在实验室进行了颗粒物降解的模拟培养实验，与现场调查相结合，系统分析了有机质的降解过程。本研究获得的主要结果与认识如下： （1）自长江河水端、河口到外海，表层水体颗粒有机质具有不同的降解程度。河水端颗粒有机质经历了显著的细菌降解与再改造，且以细菌和维管植物的有机质来源为主。河口区表层水体具有浮游植物来源的高浓度新鲜有机质，但近口门海域底层水体由于沉积物再悬浮导致有机质呈现难降解特征。氨基酸单体同位素也指示了河口区表层水体中颗粒有机质来源以浮游植物为主，而底层水体中有机质来源于细菌再合成有机质和陆源维管植物。在河口区底层水体中，降解指示因子与表观耗氧量（Apparent oxygen utilization，AOU）具有显著相关关系，表明颗粒物有机质降解消耗了大量溶解氧，加之水体层化从而造成了低氧。 有机质降解指示因子指示了河水端颗粒有机质主要受到陆源难降解有机质输入的影响，活性相对较低。河水端的表层和底层颗粒物具有相对较高的营养级指标（TPTr-Sr）和异养细菌再合成指标（ΣV）指示河水端有机质经过了细菌深度降解与再合成。同时，在人类活动以及硝化作用的影响下，河水端具有相对较高的“营养级”氨基酸和“来源型”氨基酸的同位素值（δ15NTr-AA和δ15NSr-AA）。必需氨基酸的单体碳同位素（δ13CEAA）的线性判别分析（Linear Discriminant Analysis，LDA）结果显示河水端颗粒有机质具有细菌和维管植物两种混合有机质来源。由于近口门海域的底层水体中难降解沉积物的再悬浮，导致底层水体具有较高浓度的难降解有机质。 河口区上层水体受到长江冲淡水的影响，较高丰度的浮游植物向长江口表层水体输入了高浓度且高活性的颗粒有机质。河口区与外海表层颗粒物具有相对较低的TPTr-Sr和ΣV，且δ13CEAA的LDA结果显示河口与外海颗粒有机质以微藻为主要有机质来源，均表明了在河口与外海水体中新鲜浮游植物是颗粒有机质的重要来源。在河口与外海区，随着深度的增加，颗粒有机质被异养细菌降解，有机质含量降低，降解程度升高。相对表层，由于底层水体中细菌的降解与再合成使颗粒物具有相对较高的TPTr-Sr和ΣV，与细菌的密切相关。δ13CEAA的LDA结果同样表明底层水体中颗粒有机质受到细菌有机质和陆源维管植物有机质混合来源的影响。此外，降解指示因子与AOU均呈现显著相关关系，指示了河口区底层水体中有机质降解消耗氧气，有机质活性降低，再悬浮的难降解有机质与现场降解的有机质共同组成了底层水体中的难降解颗粒有机质。底层水体中相对较高的ΣV指示了较强的异养细菌的再合成过程，进一步证实了低氧产生的原因是细菌对有机质的耗氧降解过程。 （2）随着生源颗粒有机质的降解，有机质以及氨基酸的含量迅速降低，有机质活性也随之迅速降低，多种降解指示因子在不同的降解阶段的灵敏度具有差异。降解初期，氨基酸的单体氮同位素（δ15NAA）的富集以及ΣV的升高指示了细菌对颗粒有机质的降解与再合成过程。降解后期δ15NAA与ΣV的回落与培养体系中细菌对氨基酸的选择性保存以及有限的有机质来源有关。降解初期，异养细菌分泌胞外肽酶促进了有机质的降解，且拟杆菌有机质对总有机质在降解中期具有较高贡献。 颗粒有机质降解培养实验中，颗粒有机质含量迅速降低。随着颗粒有机质的降解，颗粒有机质的活性迅速降低，氨基酸的碳、氮归一化产率（PAA-C%、PAA-N%）和反应活性指数（reactivity index，RI）在降解初期迅速降低。降解因子（degradation index，DI）在降解中期出现较明显的降低趋势。D型氨基酸占比（mol% D-AA）在降解全阶段均有升高趋势。降解初期，异养细菌分泌了大量胞外肽酶降解颗粒有机质，从而导致有机质的含量和活性迅速降低。拟杆菌在降解中期呈现较高的相对丰度，同时有机质活性呈现短时间的升高且细菌贡献率升高，指示了拟杆菌有机质对颗粒有机质的贡献。在降解初期ΣV迅速升高，指示了细菌对颗粒有机质的再合成过程。降解后期δ15NAA与ΣV的回落与培养体系中细菌对氨基酸的选择性保存以及有限的有机质来源有关。有机质降解对大部分氨基酸单体碳同位素（δ13CAA）的变化相对较小，δ13CAA不同的变化趋势与异养细菌的选择性改造有关。 （3）长江口及邻近海域水动力条件显著影响了颗粒有机物的活性与降解程度。长江冲淡水营养盐的输入导致了该海域产生较高浓度的新鲜有机质，黄海冷水团（YSCW）以及东海冷涡（CEECS）温跃层上方为高初级生产力区域，POM活性较高，上升流和较弱的水动力过程提供了较长的停留时间和稳定的降解环境，导致温跃层下方POM活性大大降低。台风过境后CJ断面远海端垂直混合均匀并诱发了浮游植物水华，使得有机质含量和其活性升高，而受台风影响更为显著的DH断面尽管垂直混合均匀，但未暴发水华，致使颗粒有机质含量和活性均保持较低水平。 春季和秋季长江口颗粒有机质的含量与分布均呈现不同趋势，其中原位浮游植物产生的新鲜有机质是重要的颗粒有机质来源。春季外海区域受到YSCW和CEECS两个冷涡的影响，上层水体中产生较高浓度的新鲜颗粒有机质，而底层水体中颗粒有机质的降解程度相对较高。在秋季，YSCW和台风“泰利”的影响主要控制了长江口颗粒有机质的循环过程。YSCW以及长江冲淡水促进了3300断面远岸产生较高浓度的新鲜有机质以及营养盐再生过程。台风“泰利”促进了远岸CJ-4站位高活性颗粒有机质含量的升高。然而，台风对DH断面的影响与CJ-4不同，由于台湾暖流的输入，DH断面的营养盐浓度和有机质浓度相对较低，且有机质活性相对较低。虽然台风使DH断面的水体更为均匀，但营养盐的缺乏限制了浮游植物的生长和新鲜有机质的产生，因此台风对DH断面的颗粒有机质循环的影响相对较小。 （4）西太平洋水体中颗粒有机质的含量显著低于长江口水体，但上层水体中仍具有与长江口高生产力海域较为接近的有机质降解状态。上层水体中颗粒有机质含量较高且具有较高活性，随着有机质的降解，有机质含量与活性快速降低。在最小含氧带（Oxygen Minimum zone，OMZ）上部的200 m处颗粒有机物已呈现出明显的细菌降解和再合成过程，而在OMZ内部整体较低且稳定的有机质活性指示了颗粒有机质的降解耗氧可能并非是维持西太平洋OMZ的主要因素。 西太平洋海山区上层水体中，浮游植物产生新鲜的颗粒有机质，随着水深的增加，新鲜有机质贡献降低，异养细菌对有机质进行降解并通过再合成细菌有机质对颗粒有机质产生重要贡献。随着深度的增加，δ15NGlu和δ15NPhe呈现升高的趋势，但由于有机质来源缺乏以及低δ15NAA的细菌有机质的附着在颗粒物上，100 m水层以下颗粒有机质中δ15NGlu、δ15NPhe和ΣV呈现降低趋势。此外，200 m水层中ΣV高于2，且具有较高的细菌贡献率，共同指示了异养细菌的再合成过程。δ13CEAA的LDA分析结果也指示了大部分颗粒有机质的来源以初级生产者藻类为主，然而200 m和300 m水层中细菌有机质是重要的颗粒有机质来源。OMZ区域中颗粒有机质的活性相对较低且基本保持稳定，指示了颗粒有机质的降解耗氧对OMZ的形成贡献较小。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 海洋化学 |
| 目次 | 第1章 绪论.......................................................................................................... 1 1.1 海洋颗粒有机质.............................................................................................. 1 1.2 海洋颗粒物中氨基酸含量、组成以及有机质降解指标.............................. 1 1.2.1 氨基酸的结构与组成............................................................................... 1 1.2.2 海洋中颗粒态氨基酸的分布................................................................... 2 1.2.3 氨基酸对有机质降解状态的指示作用................................................... 4 1.3 氨基酸单体同位素在有机质生物地球化学循环过程中的指示作用.......... 6 1.3.1 海洋中总有机质的氮同位素及氨基酸单体氮同位素........................... 6 1.3.2 海洋中总有机质的碳同位素及氨基酸单体碳同位素......................... 11 1.4 本论文选题意义及主要研究内容................................................................ 12 第2章 材料与方法........................................................................................... 15 2.1 研究区域....................................................................................................... 15 2.1.1 长江口及其邻近海域............................................................................. 15 2.1.2 西太平洋海山区..................................................................................... 16 2.2 样品采集....................................................................................................... 16 2.3 分析方法....................................................................................................... 18 2.3.1 氨基酸含量............................................................................................ 18 2.3.2 氨基酸单体同位素................................................................................. 21 2.3.3 颗粒有机碳、颗粒态氮及稳定同位素................................................. 24 2.3.4 溶解氧、pH、叶绿素a和营养盐........................................................ 24 2.3.5 异养细菌丰度......................................................................................... 25 2.3.6 胞外肽酶活性......................................................................................... 25 2.3.7 16SrRNA测序........................................................................................ 25 第3章 长江口颗粒有机质的环境生物地球化学特征.......................... 27 3.1 长江口区域环境及营养盐分布特征............................................................ 27 3.2 长江口总有机质及氨基酸分布特征............................................................ 30 3.3 长江口有机质降解状态以及细菌有机质贡献分析.................................... 35 3.4 氨基酸单体同位素对长江口有机质降解状态的指示作用分析................ 38 3.5 长江口有机质降解过程的模拟培养............................................................ 43 3.6 本章小节....................................................................................................... 53 第4章 长江口低氧区氨基酸及其单体同位素对颗粒有机质降解程度的指示作用解析............................................................................................... 55 4.1 长江口及其邻近海域水文环境及营养盐分布特征.................................... 55 4.2 长江口及其邻近海域水文有机质特征........................................................ 61 4.3 长江口颗粒态有机质的降解程度................................................................ 68 4.4 氨基酸单体碳、氮同位素对有机质来源和降解的指示作用.................... 73 4.5 细菌相关参数以及细菌有机质对总有机碳贡献的估算............................ 77 4.6 本章小节....................................................................................................... 83 第5章 长江口及其邻近海域颗粒有机质的循环及微生物的改造过程................................................................................................................................ 85 5.1 水文环境特征............................................................................................... 85 5.2 颗粒有机质的分布特征................................................................................ 89 5.3 颗粒有机质降解状态与细菌对有机质的贡献............................................ 93 5.4 冷涡和台风影响下的颗粒有机质的季节性变化........................................ 98 5.5 3300断面黄海冷水团和长江冲淡水对颗粒有机质的浓度和降解程度的影响............................................................................................................................ 99 5.6 本章小结..................................................................................................... 102 第6章 氨基酸及其单体同位素对西太平洋海山区颗粒有机质的降解指示作用........................................................................................................... 103 6.1 西太平洋海山区水文环境及营养盐特征.................................................. 103 6.2 西太平洋海山区颗粒有机质与氨基酸的地球化学特征.......................... 105 6.3 细菌有机质对颗粒有机碳的贡献率.......................................................... 111 6.4 西太平洋海山区氨基酸单体碳、氮同位素.............................................. 112 6.5 本章小结...................................................................................................... 115 第7章 结论与创新点.................................................................................... 117 7.1 结论.............................................................................................................. 117 7.2 创新点.......................................................................................................... 119 7.3 不足与展望.................................................................................................. 119 参考文献................................................................................................................ 121 致谢......................................................................................................................... 135 作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果........................ 137 |
| 页码 | 148 |
| 资助项目 | Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences[XDA23050501] ; Key Project of Center for Ocean Mega-Science of the Chinese Academy of Sciences[COMS2019Q12] |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.qdio.ac.cn/handle/337002/178311]  |
| 专题 | 中国科学院海洋研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 周卜. 氨基酸及其单体同位素对海洋颗粒有机质降解过程的指示作用解析[D]. 中国科学院海洋研究所. 中国科学院大学. 2022. |
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