题名 | 镍基催化剂上木质素加氢裂解制备芳香化合物的研究 |
作者 | 宋奇 |
学位类别 | 博士 |
答辩日期 | 2012-11-10 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
导师 | 徐杰 |
学位专业 | 物理化学 |
中文摘要 | 木质素是构成生物质的主要成分之一,具有大量的苯环结构,是潜在的制备具有重要应用价值的芳香化合物的可再生资源。从木质素出发制备芳烃及其衍生物,是一条不依赖石油资源芳烃制备技术路线,对缓解化石资源的短缺,具有重要的科学意义和应用背景。但是,木质素结构复杂,分离困难,从木质素制备芳香化合物面临着极大的挑战。 论文以木质素模型化合物苯基苯乙醚的加氢裂解反应为模型,研究了Ni基催化剂上C-O-C键的加氢裂解规律。采用碳热还原方法制备Ni基催化剂,在加氢裂解苯基苯乙醚反应中转化率达到99%以上,C-O-C键裂解选择性达到99%以上;其中,醚键裂解产物中的芳香化合物收率达到44%。 论文研究了桦木等原生木质素以醇溶剂为氢源,实现了桦木木质素在Ni基催化剂上临氢裂解;转化率达到50%时,酚类化合物的选择性可达到97%。研究表明木质素首先被溶剂解木质素片段,继而转化为酚类化合物。醇分子在反应过程中不仅作为溶剂,还作为氢源用于使木质素裂解。同时对机理进行了研究。 论文首次实现木质素磺酸盐选择加氢解聚制备酚类化合物,在Ni基催化剂和乙二醇作用下,木质素磺酸盐加氢转化率达到60%以上,酚类化合物选择性最高达95%。反应体系中,乙二醇和氢气的共同作用可以将毒化的Ni催化剂还原为零价镍,避免了Ni催化剂的失活,实现了木质素磺酸盐催化加氢的转化。 |
语种 | 中文 |
学科主题 | 物理化学 |
公开日期 | 2013-10-10 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/116741] |
专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 宋奇. 镍基催化剂上木质素加氢裂解制备芳香化合物的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2012. |
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