| 题名 | 氧化钪掺杂氧化锆电解质基中温固体氧化物燃料电池研究 |
| 作者 | 雷泽 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2007-01-30 |
| 授予单位 | 中国科学院过程工程研究所 |
| 授予地点 | 过程工程研究所 |
| 导师 | 朱庆山 |
| 关键词 | 固体氧化物燃料电池(SOFC) 氧化钪掺杂氧化锆 铁钴锶镧 甲烷 阳极 |
| 其他题名 | Study of the Intermediate Temperature Solid Oxide Fuel Cells Based on the Scandia-Doped Zirconia Electrolyte |
| 学位专业 | 化学工程 |
| 中文摘要 | 固体氧化物燃料电池（SOFC）具有能量转换效率高、环境友好（SOx、NOx排放、噪音污染低）和燃料适应性广等优点，是举世公认的高效绿色能源转换技术。SOFC操作温度的中温化（600~800 oC）和直接利用烃类燃料是该领域的两大发展趋势。 本文以发展中温SOFC为应用背景，围绕中温化和直接利用烃类燃料这两个中心，选取高电导率的氧化钪掺杂氧化锆（ScSZ）为电解质材料，通过制备工艺的优化，实现电解质的低温烧结和薄膜化；通过阴极粉体制备方法、工艺的优化以及烧结条件的控制，将铁钴锶镧（LSCF）阴极直接用于ZrO2基电解质，在简化电池结构的同时提高中温SOFC电性能；通过SOFC阳极材料的设计、制备和优化，以及相关电池材料的选择和结构优化，在中温范围直接利用烃类燃料。取得的创新性结果如下： （1）分别采用硝酸盐-甘氨酸溶液燃烧法（SC）和共沉淀-超临界干燥方法（SCFD）成功制备了纳米11ScSZ粉体。对合成粉体进行了X射线衍射（XRD）、N2吸附-脱附、场发射扫描电镜（FESEM）、透射电镜（TEM）以及非等温和等温烧结等表征，结果表明：在SC法合成ScSZ粉体时，甘氨酸/硝酸盐摩尔比（g/n）对粉体性能有较大影响，适宜的g/n为0.56，在前驱溶液中添加适量聚乙二醇（PEG）作分散剂，可以降低合成粉体的硬团聚度，进而提高粉体的烧结性能，所合成的11ScSZ粉体可以在1200 oC下烧结致密；采用SCFD法合成的ScSZ粉体的晶粒尺寸为~3 nm、比表面积高达378 m2/g，具有良好的低温烧结活性，可以在900 oC下烧结致密，且烧结体具有纳米晶微观结构。900 oC烧结致密ScSZ粉体是目前无压烧结氧化锆类粉体的最低致密化温度，其低温致密化原因主要归功于：小晶粒尺寸、高比表面积、粉体的弱团聚以及粉体表面含有有机功能基和羟基的特殊表面状态。 （2）采用Mn2O3作相稳定剂掺杂11ScSZ，稳定其立方相结构。2.0 mol% Mn2O3掺杂11ScSZ形成的11ScSZ-2Mn2O3在氧化、还原气氛下都具有稳定的立方单相结构。Mn2O3掺杂11ScSZ可以降低其烧结致密化温度，起到烧结助剂的作用，进一步的促进电解质薄膜的低温、低成本制备。由共沉淀-超临界干燥法和溶液燃烧法合成的11ScSZ-2Mn2O3可分别在850 oC和1200 oC下烧结致密。11ScSZ-2Mn2O3在700和800 oC下的电导率分别达0.027 和0.10 S/cm，适宜作为中温SOFC的电解质材料。 （3）采用SC法成功合成了具有低温烧结活性的钙钛矿结构纳米LSCF粉体，通过控制LSCF前驱粉体的预烧结温度可以调节LSCF粉体的烧结活性以及烧成阴极的微观结构稳定性。由优化的LSCF阴极组装的单元电池Ni-YSZ/YSZ(~8 m)/LSCF在700 oC下具有优良的结构稳定性和电性能，在600、650和700 oC下的最大功率密度分别达0.21、0.45和1.06 W/cm2。该电性能是目前采用无中间缓冲层的同样结构单元电池的最高水平，与采用Ce0.8Gd0.2O2- (CGO)中间层的单元电池的最好电性能相当。优良的电性能归功于LSCF阴极的高度均匀微观结构、阴极与电解质的良好粘结以及薄膜化的电解质。采用更高电导率的11ScSZ-2Mn2O3作电解质，可以进一步提高单元电池的电性能，单元电池Ni-YSZ/11ScSZ-2Mn2O3(~10 m)/LSCF在600 、650和700 oC时的最大输出功率密度分别达0.33 、0.58 和1.2 W/cm2。 （4）采用SC法成功合成了纯钙钛矿结构的La0.75Sr0.20MnO3 (LSM)阴极粉体和La0.80Sr0.20Al0.60Mn0.40O3-δ (LSAM)、La0.80Sr0.20Cr0.60Mn0.40O3-δ (LSCM)阳极粉体。XRD分析表明，LSM粉体与11ScSZ-2Mn2O3在1350 oC以下具有良好的化学相容性；LSAM和LSCM具有良好的抗还原能力。采用干压技术成功制备了LSM-YSZ阴极负载型11ScSZ-2Mn2O3电解质双层，以LSAM-GDC为阳极构成的LSAM-GDC/11ScSZ -2Mn2O3/LSM-YSZ阴极负载型单元电池在800 oC下以湿H2和湿CH4为燃料的最大功率密度分别为0.24 W/cm2和0.10 W/cm2；以LSCM-GDC为阳极构成的LSCM-GDC/11ScSZ-2Mn2O3/LSM-YSZ单元电池在800 oC下以湿H2为燃料时，最大输出功率密度达0.35 W/cm2；以湿CH4为燃料时，最大输出功率密度达0.23 W/cm2，可以与文献报道的同类阳极在900 oC下获得的电性能相比，且表现出良好的抗积碳能力。 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2013-09-13 |
| 页码 | 149 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/991]  |
| 专题 | 过程工程研究所_研究所（批量导入） |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 雷泽. 氧化钪掺杂氧化锆电解质基中温固体氧化物燃料电池研究[D]. 过程工程研究所. 中国科学院过程工程研究所. 2007. |
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