随着经济社会的发展，人类对于能源的需求越来越大，然而化石燃料储量有限，因此很有必要开发新的可再生能源和新型能源的储存转换装置，比如说锌空气电池、燃料电池和电解水系统等。然而当前这些装置尚不能大规模应用，其中一个主要原因就在于电极成本过高，且电极反应的催化效率仍不够高。这主要是因为氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）的动力学缓慢，且当前商业应用的电极催化剂多为贵金属，比如说Pt/C和RuO2，一方面这些稀贵金属在地球上储量很少，即使全部用来做电极材料也难以满足应用；另一方面价格高昂，使得这种能源转换装置难以推广。除此之外，这些贵金属还存在稳定性差以及对甲醇等燃料抵抗性差的缺点。因此，近年来大量的科研工作围绕开发高性能、高稳定性的非贵金属催化剂展开，这些材料按其特征可分为过渡金属及其氧化物、非金属的杂原子掺杂碳材料、金属-氮-碳基的材料等。其中金属-氮-碳基的材料对于ORR表现出更高的活性，最有望成为Pt基贵金属材料的替代品。对于OER来讲，金属氧化物则具有更高活性，其中钴基的Co3O4、NiCo2O4等性能尤佳。除了高活性的催化活性中心以外，催化剂的基底材料也很关键。通常认为大比表面积有利于负载或暴露更多的活性，同时也能吸附更多的反应物；良好的介孔结构有助于在电解液中质量传输；高的石墨化程度能够增强活性位稳定性，同时也有助于电子传输，提高导电率。因此，本论文致力于合理调控活性中心和催化剂衬底，制备高性能ORR和OER电催化剂。一、使用酚醛树脂和三聚氰胺树脂分别作为碳源和氮源，结合软模板法合成了均一有序的介孔碳，在两步热解的过程中，形成了两种不同的活性位点，NiCo2O4和CoNx。NiCo2O4具有高的OER催化本征活性，CoNx具有高的ORR催化本征活性，介孔碳具有大的比表面积和丰富的多孔结构，能增大活性位负载量，同时提高传质能力。借助扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）和X射线衍射（XRD）表征了催化剂的多孔结构并证明了金属颗粒为NiCo2O4成分。使用X射线光电子谱（XPS）、Raman光谱和氮气吸脱附实验研究了退火温度对催化剂的化学成分和孔结构的影响，再结合材料的电催化性能建立起了材料结构和性能之间的构效关系。电化学测试表明优化后的催化剂表现出较强的ORR和OER催化活性，具有良好的应用前景。二、通过醇热法在碳纳米管上生长CoNi金属纳米粒，大部分Co、Ni元素形成金属合金颗粒，少部分与外加氮源形成M-N-C结构。CoNi合金具有高的OER催化本征活性，Co-N-C具有高的ORR催化本征活性，碳纳米管可以增强催化剂的电导性和传质能力。结合旋转换盘对比实验证明了Ni引入到Co-N-C结构中能够起到电子云结构调变作用，进一步增强活性位的ORR本征活性和稳定性。电化学实验表明催化剂具有较高的ORR和OER双功能催化活性和良好的循环稳定性。使用该催化剂自组装了锌空电池，测试表明该催化剂组装的锌空电池具有较高的功率密度和比容量，100 h的充放电循环过程未出现明显电位退化，相比于同类催化剂具有明显优势。三、使用悬浮聚合和抽吸过滤的方式制备了密排的聚苯乙烯球（PS），以原位浇筑的方式在密排的PS模板上生长ZIF-67，使用四氢呋喃洗去PS模板后进一步碳化得到钴、氮掺杂分级有序多孔碳。由于PS模板的强制塑型作用，得到的催化剂表现出有序排列的大孔结构。大孔结构的引入使得碳颗粒内部的活性位也能参与ORR催化过程，相比于传统ZIF-67碳化衍生物，该催化剂具有更高的ORR催化效率。此外，借助SEM、TEM、Raman、XPS、XRD、BET等表征手段研究了原料配比和退火温度对催化剂化学结构和孔结构的影响。实验表明，当硝酸钴和2-甲基咪唑的进料质量比为3:4时，得到的催化剂具有更稳定的孔结构和化学结构。退火温度优化实验证明500 °C下退化得到的催化剂既能保证相当电导率又能最大限度地保留Co-N配位结构，得到的催化剂表现出最高的ORR催化活性。