题名 | 生物质燃烧排放代表性 VOCs的二次有机气 溶胶生成潜势研究 |
作者 | 刘昌庚
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答辩日期 | 2019-05
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文献子类 | 博士后
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授予单位 | 中国科学院生态环境研究中心
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授予地点 | 北京
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导师 | 贺泓
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关键词 | 丁子香酚,2-甲氧基苯酚,二次有机气溶胶,Oh 自由基,光氧化
eugenol, Guaiacol, Secondary Organic Aerosol, Oh Radicals, Photooxidation
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学位名称 | 理学
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其他题名 | SECONDARY ORGANIC AEROSOL FORMATION POTENTIAL OF REPRESENTATIVE VOCs EMITTED FROM BIOMASS BURNING
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学位专业 | 生物化学与分子生物学
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英文摘要 | 生物质燃烧烟羽大气氧化 具有显著的二次有机气溶胶( SOA)生成潜势,对我国区域灰霾污染具有重要贡献。甲氧基苯酚类污染物作为生物质燃烧 烟羽 的有效示踪物,具有较高的化学 反应 活性,但目前对该类污染物大气氧化的 SOA生成潜势的研究甚少。本文利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪( HR-ToF-AMS和高分辨质子转移反应飞行时间质谱仪( HR-ToF-PTRMS)等先进仪器在氧化流
动反应器( OFR)中研究了 前体物浓度、 OH暴露量、 SO2和 NO2对 两种典型的甲氧基苯酚类污染物(丁子香酚和 2-甲氧基苯酚)与 OH自由基气相反应的 SOA生成潜势 的影响 ;此外 在 NOx存在条件下 利用 30 m3烟雾箱研究了 SO2和无机种子颗粒 对 2-甲氧基苯酚光氧化 的 SOA生成潜势的影响。研究结论将有助于进一步认知甲氧基苯酚类污染物大气氧化的 SOA生成 及 生物质燃烧烟羽在大气中的老化过程。具体研究结论如下:
(1) 利用 OFR研究了丁子香酚 和 2-甲氧基苯酚 与 OH自由基气相反应的SOA生成 潜势 ;并采用气相相对速率法, 测得 丁子香酚与 OH自由基气相反应速率常数为 8.01 ± 0.40 × 10-11 cm3 molecule-1 s-1。 研究表明, 前体物 初始 浓度和OH暴露量 对 SOA产率具有重要影响。 SOA产率先随 OH暴露量 的增加而增加,随后呈现下降趋势。在不同前体物浓度下 ,丁子香酚和 2-甲氧基苯酚氧化的 最大SOA产率 分别为 11.07 30.58 %和 28.19 54.48 %,且均能 较好的由单产物模型进行拟合。随 OH暴露量 的增加 SOA的氧化态( OSC)呈线性增加 趋势 ,表明SOA具有较高的氧化度。此外, SO2和 NO2有助于 SOA的形成 。当 SO2和 NO2单独 存在时,丁子香酚氧化的 SOA产率最大增加率分别为 38.6 %和 19.2 2-甲氧基苯酚氧化的 SOA产率最大增加率分别为 13.38 %和 10.69 %。 SOA组分 显著的 N/C表明 NO2参与了丁子香酚和 2-甲氧基苯酚与 OH自由基的气相反应过程,形成了 有机 硝酸酯 。
(2) 在 NOx存在条件下, 利用 30 m3烟雾箱研究了大气水平 SO2( 0 -56 ppbv )和无机种子颗粒 对 2-甲氧基苯酚光氧化的 SOA生成潜势的影响。研究表明,在无种子颗粒和SO2 时,SOA 产率为9.46 ± 1.71 %至26.37 ± 2.83 %,且能较好地由单产物模型拟合。根据整个反应过程中的平均气-粒分配时间尺度(g-p )和有机气体在特氟龙膜表面达到吸附平衡的时间尺度(g-w )比值( g-p / g-w ),测定的SOA 产率大约低估了2 倍。SO2 和无机种子颗粒均有助于SOA 的形成。SO2 存在时,SOA 产率增加了14.04-23.65 %。(NH4)2SO4 和NaCl 作为种子颗粒时,SOA 产率分别增加了23.07 %和29.57 %;与SO2 共存时,SOA 产率增加了29.78-53.43 %,表明SO2 和无机种子颗粒对SOA 的形成具有协同效应。SO2 和无机种子颗粒单独存在或共存时,g-p g-w / 比值均呈现下降趋势,表明更多的SOA 形成有机气体被分配到颗粒物表面,进而增加SOA 产率。此外,SO2 有助于增加SOA 的OSC,表明官能化反应或高级氧化产物的气-粒分配较低聚反应更占主导地位。 |
语种 | 中文
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页码 | 125
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内容类型 | 学位论文
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源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/42247] |
专题 | 生态环境研究中心_大气污染控制中心
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推荐引用方式 GB/T 7714 |
刘昌庚. 生物质燃烧排放代表性 VOCs的二次有机气 溶胶生成潜势研究[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2019.
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