多相芬顿催化氧化法因为具有不引入二次污染、催化剂与反应体系易分离和可循环使用等优点，近年来被广泛应用于难生物降解有机污染物的处理。然而多相芬顿催化体系往往受到催化剂稳定性差，H2O2利用率较低以及pH适用范围较小等问题的困扰。而通过增强电子的极化分布，使还原反应发生在催化剂的富电子中心处，氧化反应发生在其缺电子中心处的双反应中心机制的提出，为解决这些问题提供了崭新的思路。本论文以新型固相类芬顿催化剂为研究对象，通过密度泛函理论计算，证实与研究了固相类芬顿催化剂双反应中心的形成与其类芬顿反应过程。主要研究内容和创新结果如下：

     1. 双反应中心在原子掺杂石墨烯及rGO-4-PP Nc形成的理论计算

     采用DFT密度泛函理论对原子掺杂，4-苯氧基苯酚（4-PP）分子掺杂两种方法改性的石墨烯的电子与催化性质进行研究，并将后者（命名为rGO-4-PP Nc）作为研究重点。原子电荷及静电势（ESP）结果证明，杂原子、4-PP分子掺杂均能造成催化剂表面电子的非均匀分布；而价电子密度分布、HOMO / LUMO分析等结果进一步表明，由4-PP分子掺杂而得到的rGO-4-PP Nc确实在其C-O-C键桥处形成了富、缺电子的双反应中心结构。

    2. 双反应中心在掺铜改性氮化碳形成的理论计算

     采用DFT密度泛函理论，以双反应中心机制为指导，主要对铜离子掺杂的缺陷g-C3N4的理论性质进行了研究。分析结果证明，铜离子更倾向于连接到改性g-C3N4的C≡N（碳氮三键）缺陷处，且在该处形成我们期待中的双反应中心结构。这样的结构也使得该材料拥有良好的理论活性。此外，另一种以CuAlO2为掺杂物改性的掺碳氮化碳的理论研究也被提出并进行。研究结果表明，双反应中心结构也在该材料中构建成功。

     3. H2O2在双反应中心的吸附模型预测与分析

     选取了在之前的研究中被证明具有良好催化活性的rGO-4-PP Nc和d-g-C3N4-Cu，研究H2O2在其双反应中心活性位点上的吸附情况并构建相应的理论模型。研究结果表明，在两种材料的类芬顿体系中，H2O2确实可以相对稳定的吸附于我们之前分析的活性位点上；而在双反应中心机制的作用下，rGO-4-PP Nc体系中H2O2的无效分解被抑制，d-g-C3N4-Cu体系中H2O2不再依赖Cu的变价过程，而能够直接利用Cu周围的电子分解产生?OH。

     4. rGO-4-PP Nc催化剂的类芬顿反应过程与模型验证

     笔者通过改进的Hummers方法合成了GO（氧化石墨烯），然后采用GO和4-PP进行了以共聚合退火还原过程为主的实验处理，最终合成了rGO-4-PP Nc（4-苯氧基苯酚掺杂的还原性氧化石墨烯纳米复合材料）催化剂。XRD和FTIR实验结果证明了催化剂通过C-O-C键桥的形成而被成功合成。EPR结果说明了其C-O-C结构处双反应中心结构的成功构建。BMPO-EPR测定自由基实验和H2O2分解实验表明了其双反应中心类芬顿体系中的反应机制。以2-氯酚为降解对象的催化性能研究证明，rGO-4-PP Nc催化剂对于污染物的降解表现出良好的活性和较宽的pH适用范围，其也具有卓越的稳定性和可重用性。