| 题名 | 类水滑石衍生复合氧化物上CO2和NOx储存性能的研究 |
| 作者 | 王小平 |
| 学位类别 | 硕士 |
| 答辩日期 | 2008-06-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 郝郑平 |
| 关键词 | 温室气体减排 CO2高温储存 NOx储存还原 硫中毒 类水滑石 含钛催化材料 green house gas emission reduction CO2 capture NOx storage- reduction sulfur poisoning hydrotalcite-like compounds Ti-containing material |
| 其他题名 | Studies on CO2 and NOx Storage over Mixed Oxides Derived from Hydrotalcite-like Compounds |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 中文摘要 | 水滑石衍生复合氧化物作为一种多功能材料，表现出较好的CO2高温捕获能力以及NOx储存的催化活性。另外，NOx储存还原（NSR）催化剂储存单元中通过引入部分TiO2，其硫中毒的抑制能力明显增强。因此在本论文中，通过合理设计复合氧化物分别研究其CO2高温储存性能、NOx储存以及抗硫中毒活性。采用恒定pH值共沉淀方法合成了系列类水滑石前驱物，高温（550或800 oC）下焙烧得到衍生氧化物储存或催化材料，运用XRD、TG-DSC、N2吸脱附综合表征了材料的结构特征，分别通过CO2的高温吸附（350 oC）以及NOx的储存系统评价了复合氧化物材料的反应性能，并利用in-situ IR技术深入探讨了CO2吸附以及NOx储存的反应过程与机理，得到的主要研究结果如下： CO2高温储存 系列不同二价位组成的前驱物XnY3-nAl-HTlcs（X,Y = Mg，Ca，Co）总体上均呈现出结构均一的类水滑石层状结构，而氧化物MgCaAl-HTlc和CaAl-HTlc样品，随着Ca取代量的增多，结构中所含CaCO3相也逐渐增加，CaAl-HTlc样品中具有水滑石结构特征的组分几乎消失；550 oC煅烧后的衍生复合氧化物基本呈现尖晶石或者水镁石的结构；氧化物材料孔径大小处于9.6-15.4 nm之间。此系列氧化物均呈现出较好的高温CO2捕获性能，在8% CO2的气氛中，CaCoAlO样品常压下CO2吸附容量高达1.39 mmol/g（6.12 wt %），其他复合氧化物的CO2吸附容量也能达到0.81-1.28 mmol/g（3.83-5.63 wt %）。复合氧化物上CO2的吸附行为能够借助失活模型较好的描述。通过原位红外分析材料CaCoAlO上CO2的吸附过程发现，吸附作用产生的物种都可以归结为各种形态的碳酸盐，对吸附发生后的CaCoAlO所做的热重分析也可以证明这一结论。 NOx储存 NSR催化剂CoAlO、CoMgAlO和CaCoAlO体系（作为参比催化剂材料）中通过Al位的取代得到一组含钛催化剂材料CoaMgbCa(3-a-b)Al(1-x)Tix-HTlc。当Ti取代量x≤0.3时，其前驱物以及高温煅烧后的衍生氧化物均分别呈现较好的水滑石和尖晶石结构，综合考虑氧化物材料上NOx储存性能，表明Ti对Al位最佳的取代量是x=0.1。 含Ti催化材料上NOx吸/脱附行为与参比材料呈相似的规律，总体上Ti的取代均促进了氧化物催化剂上NOx直接分解性能。除氧化物CaCoAlTi0.1O外，CoAlTi0.1O和CoMgAlTi0.1O均表现出NOx储存容量的下降。SO2存在的气氛中，催化材料的吸/脱附行为基本上不受影响，但是不论是材料NOx储存容量，还是直接分解NO能力均受到削弱。所有的氧化物材料都表现出不同程度的硫中毒，相比较，CoAlTi0.1O、CaCoAlTi0.1O催化剂材料由于Ti的掺杂，其抗硫中毒能力有所提高。因此， CaCoAlTi0.1O材料具有良好的NOx净化能力，Ti的掺杂一方面提高了NOx储存容量，同时改善了催化剂材料的抗硫中毒能力。 氧化物材料吸附NO的原位红外谱图反映出，吸附物种都可以归结为各种形态的硝酸盐；催化剂CoAlTi0.1O、CaCoAlTi0.1O中Ti的掺杂仅仅影响到反应速率以及生成物的量，但是对于氧化物CoMgAlTi0.1O，吸附物种组成发生了变化，主要物种由桥式双齿亚硝酸盐转变成桥式双齿亚硝酸盐与螯合硝酸盐共存；SO2存在时，有明显的硫酸盐物种形成，而使硝酸盐的生成量减少，这些结果与前面NOx储存性能考察所得结论一致。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 纳米材料与减排技术 |
| 公开日期 | 2010-06-02 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/283]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境纳米材料实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 王小平. 类水滑石衍生复合氧化物上CO2和NOx储存性能的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2008. |
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