题名多环芳烃有机物在天然颗粒物界面上的吸附机理研究
作者周岩梅
学位类别博士
答辩日期2003-06-01
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师汤鸿霄
关键词多环芳烃 腐殖酸 天然沉积物和土壤 吸附及吸附动力学 CaCl2 浓度 polycyclic aromatic hydrocarbon (PAH) humic acid natural sediment and soil sorption and kinetics CaCl2 concentration.
其他题名Sorption Mechanisms of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons onto Natural Particles
学位专业环境科学
中文摘要疏水性有机污染物(HOCs)与天然颗粒物(或称天然吸附剂)之间的作用和接下来的缓慢释放,强烈影响污染物质在环境中的迁移和最终归宿,同时挑战环境质量标准的确立和有机物污染治理的彻底性。但是,有机物的吸附与解吸机理并没有被彻底认识,能够用于实际预测的定量模型还未确立。本论文以多环芳烃有机物(PAHs)萘、菲、芘为吸附质,提取和市售腐殖酸、官厅水库及周围水域天然沉积物和土壤及理化处理沉积物为吸附剂,利用各种先进的分析测试手段,对天然颗粒物吸附疏水性有机物展开了系统研究,目的在于确定吸附剂和吸附质性质与吸附规律之间的关系,建立天然吸附剂吸附疏水性有机物的基本框架。本研究已取得以下几方面成绩:
1) 通过吸附动力学实验证实了天然颗粒物吸附疏水性有机物的“双阶段”现象,即开始阶段的快速吸附与接下来的缓慢吸附的叠加。快速吸附与缓慢吸附阶段吸附参数的巨大差异说明,吸附剂中可能存在有两种性质不同的吸附区域。不同吸附阶段,不同吸附区域所起的作用不同,吸附的模式和机理也不同。研究有机物吸附机理应考虑吸附剂与吸附质接触的时间及吸附剂中有机质的形态。
2) 在快速吸附阶段,天然颗粒物吸附容量( f K )的对数与吸附质辛醇-水分配系数( ow K )的对数之间有很好的线性关系,说明吸附主要以分配方式进行,吸附参数与存在于水相中的溶解腐殖质的性质密切相关,例如对六种官厅沉积物和土壤吸附萘、菲、芘的研究发现,短时吸附容量与颗粒物溶解腐殖质无极性脂肪族物质和无极性芳香族物质含量相关,说明存在于水相中的溶解腐殖质在吸附中充当着非常重要的角色。缓慢吸附阶段,天然吸附剂中不易被氧化、不易被提取、可能主要由芳香族物质构成的有机质是控制吸附的关键因素。
3) Ca2+影响实验表明,Ca2+对溶解腐殖质和水化层腐殖质的结构有很大影响,但对内部腐殖质的影响很小,因此Ca2+对快速吸附阶段的影响远大于对缓慢吸附阶段的影响,但不同吸附剂样品,Ca2+离子的影响程度不同。
4) 被云母吸附的腐殖酸的AFM 成像观察,提供了直接的证据证实了有机质的多相不均匀结构;溶解腐殖酸与云母的强烈作用及被云母吸附的腐殖酸对萘的吸附作用,肯定了溶解腐殖质在吸附过程中的地位。
5) 依据前人的研究成果和本研究的结论,建立了天然吸附剂吸附疏水性有机物的基本框架,推导出了吸附总方程式,此方程式的部分参数已在文献和本实验中得到了验证,证明了方程式的合理性,但方程式直接用于实际预测还须进一步的验证和补充。
语种中文
学科主题环境化学
公开日期2011-08-23
内容类型学位论文
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/670]  
专题生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
周岩梅. 多环芳烃有机物在天然颗粒物界面上的吸附机理研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2003.
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