| 题名 | 磁性纳米材料在环境分析化学中的应用研究 |
| 作者 | 赵晓丽 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2009-05-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 蔡亚岐 ; 江桂斌 |
| 关键词 | 磁性纳米颗粒 固相萃取 自组装 超顺磁性 半胶束/吸附胶束 磁 性纳米金 巯基化合物 除氟 Magnetic nanoparticles Solid-phase extraction Hemimicelles/admicells Self-assembled monolayers Superparamagnetic Fe3O4/Au nanoparticles Alkanethiolates Removal of fluoride |
| 其他题名 | Application Potentials of Novel Magnetic Nanoparticles as Sorbent Materials in Environmental Science and Analytical Chemistry |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 本文的研究工作围绕磁性纳米材料在环境分析化学中的应用展开，论文从总 体上分为以下几部分： 论文第一部分对磁性纳米材料的制备、表面修饰和理化性质表征等作了简要 的介绍，在此基础上，较详细的综述了其作为固相萃取剂在样品的分离富集方面 的应用。 论文第二部分采用半胶束/吸附胶束修饰的微米级金属氧化物固相萃取剂， 结合液质联用检测技术（HPLC-ESI-MS/MS），建立了环境水样品中六种全氟化 合物(PFCs)的分析方法。HFBA、PFHeA、PFOA、PFOS、PFNA 和PFDeA 的检 出限分别为0.10、0.28、0.07、0.20、0.10 和0.05 ng/L，相对标准偏差2–8 %。 论文第三部分探索了半胶束/吸附胶束修饰的磁性纳米颗粒(Fe3O4 NPs)作为 固相萃取剂的可能性，考察了该萃取剂对污水、河水、地下水等几种环境水样中 双酚A(BPA)、辛基酚(4-OP)、壬基酚(4-NP) 的分离富集能力。在优化的条件下， 仅仅需要0.1g Fe3O4 NPs 和很少量的表面活性剂，BPA、4-OP、4-NP 能被 CTAB-Fe3O4 NPs 定量萃取，吸附在萃取剂上的目标分析物用少量乙腈即可完全 洗脱。 论文的第四部分制备了SiO2 包覆的核壳式磁性纳米复合材料（Fe3O4@SiO2 NPs），对其进行表面活性剂修饰后，可应用于环境水样品中BPA、4-OP和4-NP 分离富集检测。与Fe3O4 NPs相比，Fe3O4@SiO2 NPs具有更好的稳定性。对于800 mL的大体积环境水样品，三种酚的萃取率均能达到90% 以上，BPA、4-OP和4-NP 的检出限分别为7、14、20 ng/L。 论文的第五部分研究了以具有超顺磁性“核壳式”磁性纳米金颗粒 （Fe3O4@Au NPs）对污染物选择性固相萃取。分别用端头为羧基(-COOH)的巯 基十一酸(HS(CH2)10COOH， 11-MUA) 和端头为甲基(-CH3) 的巯基十一烷 (HS(CH2)11CH3，11-DDT)对Fe3O4@Au NPs 进行表面修饰后，得到两种具有不同 类型表面膜性质的磁性固相萃取剂。表征了该纳米材料的理化性质及其表面膜组 成。选取了以多环芳烃为代表的中性分子、以十二烷基磺酸钠为代表的离子型化 合物和以BPA、4-OP 和4-NP 为代表的具有不同亲水疏水性的环境有机污染物 为目标物，研究不同类型自组装表面膜的性质及其与目标物的作用机理。结果表 明：11-MUA 修饰的磁性纳米金是一种纳米尺度的具有反相吸附和离子选择性双 重机理的固相萃取剂。 论文的最后一部分探讨了磁性纳米材料应用于水中氟离子的去除。将粒径为10 nm 左右的Fe3O4 NPs 镶嵌在絮状Al(OH)3 中，形成一种既具有超顺磁性又对 氟离子有特异性吸附作用的亚微米级除氟剂（Fe3O4@Al(OH)3），该除氟剂对水 体中氟有较强的吸附能力，吸附等温线符合Langmuir 及Freundlich 等温吸附模 型，最大吸附容量为88.48 mg g-1，吸附动力学满足拟二级动力学方程，热力学 数据研究表明，吸附过程为吸热自发过程（ΔH0=6.836 kJ mol-1，ΔS0=41.65 J mol-1K-1）。对于初始浓度为20 mg L-1 的含氟水，经该除氟剂处理后残留的氟离 子浓度为0.3 mg L-1，满足世界卫生组织(WHO)饮用水的氟离子标准。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 公开日期 | 2010-06-04 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/314]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 赵晓丽. 磁性纳米材料在环境分析化学中的应用研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2009. |
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