| 题名 | 土壤颗粒态有机质和木质素对有毒污染物的吸附特性研究 |
| 作者 | 郭雪雁 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2007-06-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 张淑贞 |
| 关键词 | 颗粒态有机质 木质素 重金属 多环芳烃 吸附 表面络合模型 傅立叶红外光谱 X-射线吸收光谱 Particulate organic matter Lignin Heavy metals Polycyclic aromatic hydrocarbons Adsorption Fourier transform infrared spectroscopy X-ray absorption spectroscopy Surface complexation model |
| 其他题名 | Characterization of Toxic Pollutants Adsorption on Particulate Organic Matter and Lignin |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 土壤污染的防治已成为土壤学、环境科学和生态学等学科关注的热点。污 染物在土壤中的迁移和最终归宿，强烈依赖于其在土壤中的吸附与解吸过程。 研究有毒污染物质在水土界面上的吸附与解吸反应决定了环境质量标准的确立 和污染治理的彻底性，因此全面认识此类物质在环境界面上的吸附、解吸反应 是土壤及环境科学领域的重要研究课题。 论文在评述有毒污染物质土壤吸附行为的研究现状、主要影响因素及吸附 机理的基础上，以重金属Pb、Cu、Cd、Zn 和Ni 以及疏水性有机污染物萘、菲 和芘为代表，开展了其在土壤颗粒态有机质(POM)和木质素上的吸附特性研究， 通过一些化学手段对吸附剂的性质进行了表征，并结合光谱学手段对吸附机理 进行了探讨，获得了如下主要成果： (1) 利用湿筛和悬浮从土壤中分离出颗粒态有机质(POM), 研究了其对Pb、 Cu 和Cd 的吸附特性。研究发现Pb、Cu 和Cd 在POM 和土壤上的吸附可以用 一个两相过程来描述，大部分吸附反应发生在前10 分钟的起始快速吸附相中， 二级动力学模型可以很好的拟合吸附动力学实验数据。Langmuir 吸附模型可以 很好的拟合等温吸附实验的数据，吸附量为Pb＞Cu＞Cd。通过与原土对金属 离子吸附特性比较，可以看出POM 对 Pb、Cu 和Cd 具有更大的吸附容量和亲 和力。并进一步通过离子强度效应、傅立叶红外光谱、X-射线近延光谱和X- 射线延展光谱等手段来解释吸附的机理。结果表明Pb 和Cu 的吸附主要是与 POM 表面官能团羟基和羧基形成了内层络合物；而离子强度效应结果表明Cd 可能主要形成了外层络合物。通过本部分的研究，证实了POM 对重金属有很 强的吸附能力，将有助于对其吸附重金属的相关机理更进一步的认识。 (2) 以木质素为吸附剂，开展了其对金属离子Pb、Cu、Cd、Zn 和Ni 的吸附 特性研究。通过宏观的吸附实验，如吸附动力学、吸附等温、pH 的影响及离子 强度的影响，发现木质素对金属离子的亲和力为：Pb > Cu > Cd > Zn > Ni，二 级动力学方程可以很好描述吸附动力学实验数据，而Langmuir 方程可以很好的 拟合吸附平衡的实验数据，pH 和离子强度对金属离子的吸附有显著影响。进一 步通过酸碱滴定实验和建立的表面络合模型，得到了木质素表面位点浓度和表 面酸度。结果表明木质素表面主要含有两种类型的官能团：羧基（酸度常数pKa1= 5.20 ~ 5.57, 表面位点浓度NS1 = 0.21~0.29 mmol/g）和酚羟基（酸度常数 pKa2 = 7.23 ~ 7.51 , 表面位点浓度NS2 = 0.51~0.63 mmol/g），通过拟合计算出金 属离子的键合常数，可以看出酚羟基对金属离子有更高的亲和力，金属离子吸 附在去质子化的羧基和酚羟基位点是主要的吸附机理。根据表面络合模型所得 的结果，结合金属离子的吸附数据，不仅可以预测金属离子的在木质素表面的 形态分布，而且可以用来预测复杂的金属离子体系中金属离子的吸附行为。 (3) 选择了三种具有代表性的多环芳烃PAHs-萘、菲、芘作为研究对象，研究 了它们在不同来源的POM 上的吸附解吸等温曲线，并应用固态13CNMR 技术、 傅立叶红外光谱技术FT-IR 和元素分析对其化学组成进行了表征。研究发现不 同来源的POM 对萘、菲和芘有相近的吸附量。萘和菲在POM 上呈非线性吸附， 可以用Freundlich 方程很好的描述其吸附行为, 芘在POM 上呈线性吸附。其吸 附量随吸附质的溶解度升高而降低，随着吸附剂的极性增大而减弱，离子强度 对其吸附没有明显的影响。解吸研究表明, 萘、菲和芘在POM 上的解吸不存在 明显的滞后现象。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 公开日期 | 2010-05-25 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/179]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 郭雪雁. 土壤颗粒态有机质和木质素对有毒污染物的吸附特性研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2007. |
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