题名 | 不同载体Pd 基催化剂催化氧化邻-二甲苯研究 |
作者 | 胡 凌 霄 |
答辩日期 | 2017-05 |
文献子类 | 硕士 |
授予单位 | 中国科学院大学 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 贺泓 |
关键词 | 邻-二甲苯 钯基催化剂 O-xylene 催化氧化 Palladium Based Catalyst 氧化铝 Catalytic Oxidation Zsm-5 Γ-al2o3 Zsm-5 |
其他题名 | Study on catalytic oxidation of o-xylene by Pd catalyst withdifferent supports |
学位专业 | 环境工程 |
英文摘要 | 挥发性有机物(Volatile Organic Compound, VOCs)是大气污染物的重要成分 之一,对环境及人体的健康具有严重危害。其中,苯系物(苯、甲苯和二甲苯) 是最为典型的VOCs,因此有效消除苯系物污染具有重要的环境和健康意义。催 化氧化法消除VOCs 是最具实用前景的VOCs 控制技术。负载型贵金属催化剂具 有起燃温度低、净化效率高、使用寿命长等特性而受到广泛研究,其中Pd 基催 化剂因其较好的低温活性和选择性是最常用的贵金属催化剂。研究表明,活性中 心Pd 的价态、粒径、载体类型等对Pd 基催化剂的性能有显著影响。本论文考察 了γ-Al2O3 粒径尺寸和Pd/ZSM-5 制备方法对Pd 基催化剂氧化邻-二甲苯性能的 影响,阐明了小粒径的γ-Al2O3(nano)负载Pd 催化剂促进其催化氧化邻-二甲苯 性能的机制,并解释了原位合成法制备Pd/ZSM-5 时无需预处理就具有较高催化 氧化苯系物性能的原因。论文主要取得了以下研究成果: 发现载体的尺寸显著影响Pd/γ-Al2O3 催化氧化邻-二甲苯的性能,高度分散 的还原态Pd 是邻-二甲苯催化氧化的活性位。以粒径约10 nm 的γ-Al2O3(nano) 和粒径约200 nm 的γ-Al2O3(usual)为载体,采用浸渍法制备了1 wt.% Pd/γ-Al2O3 催化剂,Pd/γ-Al2O3(nano)具有更为优异的催化氧化邻-二甲苯的性能,H2 还原 后催化活性显著提高:在空速为60,000 mL·g-1h-1 下,Pd/γ-Al2O3(nano)催化氧 化邻-二甲苯的T90 约为150 °C。利用X 射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、 透射电镜(TEM)、X 射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了表征,结 果表明还原态Pd 是催化氧化邻-二甲苯的活性位点;γ-Al2O3(nano)与Pd 之间 的强相互作用促进了Pd 的分散,是Pd/γ-Al2O3(nano)催化氧化邻-二甲苯性能 优异的主要原因。 发现原位合成法制备的Pd/ZSM-5 较传统的负载方法制备的催化剂具有更为 优异的催化氧化邻-二甲苯的性能。原位制备的Pd/ZSM-5 催化剂无需经过焙烧和 还原处理,大大简化了Pd/ZSM-5 催化剂的制备过程,有利于其在实际中的广泛 应用。利用X 射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、X 射线光电子能谱(XPS) 等表征手段,发现在原位制备Pd/ZSM-5 催化剂的过程中,具有还原性的模板剂 将Pd 原位还原为金属态是其催化性能优异的关键。 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/38634] |
专题 | 生态环境研究中心_大气污染控制中心 |
作者单位 | 中国科学院生态环境研究中心 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 胡 凌 霄. 不同载体Pd 基催化剂催化氧化邻-二甲苯研究[D]. 北京. 中国科学院大学. 2017. |
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