| 题名 | 甲苯甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃反应及过程研究 |
| 作者 | 许 磊 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2008-05-13 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 张新志/刘中民 |
| 学位专业 | 工业催化 |
| 中文摘要 | 对二甲苯（PX）和乙烯、丙烯均是生产聚酯的主要原料。甲苯甲醇烷基化是高选择性制对二甲苯的有效途径之一，同时，由煤/天然气经甲醇制取低碳烯烃已成为乙烯和丙烯生产的新途径。甲苯甲醇烷基化制对二甲苯和甲醇制低碳烯烃两个反应过程均使用甲醇原料且均具有酸催化反应的共同特征，因此本论文提出了甲苯甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃的新概念，旨在开发一种使用一个催化剂并在一个反应过程中同时生产对二甲苯和低碳烯烃的新技术，从而实现石油化工和煤/天然气化工相结合生产基础化学品的新途径。 采用改进的化学液相沉积(CLD)技术与P/La改性有机结合对HZSM-5分子筛进行了硅烷化改性，有效地调变了分子筛表面酸中心结构并钝化了外表面的酸性中心，成功开发了甲苯甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃催化剂，甲苯甲醇反应产物中PX在二甲苯异构体中选择性达到99 wt％左右，乙烯和丙烯在C1-C5组成中选择性达到90 wt％左右。通过对催化剂的物理化学性质表征，证实了甲苯甲醇反应中高选择性对二甲苯的生成可能主要在于分子筛外表面酸性中心的钝化抑制了对二甲苯异构化反应。 利用程序升温表面反应和微分脉冲反应实验研究了甲醇单独转化和甲苯存在下甲醇转化的特征，首次实验证实了甲苯的存在可以缩短甲醇转化反应的诱导期，一定量甲苯或生成的二甲苯可能作为甲醇转化的活性中心促进了甲醇转化反应，并提高了乙烯和丙烯生成选择性。 开发了甲苯甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃流化催化剂，在循环流化床反应装置上完成催化剂反应性能评价和工艺条件考察，为该技术的工业性实验或工业示范装置的建设提供了切实可行的技术路线和技术基础 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 物理化学 |
| 公开日期 | 2011-07-11 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/114911]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 许 磊. 甲苯甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃反应及过程研究[D]. 中国科学院研究生院. 2008. |
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