题名 | 杂原子磷酸铝分子筛及其低温催化烃类氧化反应的研究; Metal-containing Aluminophosphate Molecular Sieves and Their Catalytic Properties in Hydrocarbons Oxidation under Low Temperature |
作者 | 田鹏 |
学位类别 | 博士 |
答辩日期 | 2004-03-05 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
导师 | 刘中民 |
关键词 | 分子筛 表征 烷烃 氧化 氧气 |
其他题名 | Metal-containing Aluminophosphate Molecular Sieves and Their Catalytic Properties in Hydrocarbons Oxidation under Low Temperature |
学位专业 | 物理化学 |
中文摘要 | 自上世纪八十年代,钛硅分子筛对有双氧水参与的烃类选择氧化反应表现出良好的催化活性以来,杂原子磷酸铝分子筛作为一类新型的催化材料引起了众多研究者的兴趣。对过渡金属在杂原子分子筛中存在状态的研究有助于更好的理解它们在催化反应中的行为。本论文制备了三类不同结构的杂原子磷酸铝分子筛MeAPO-5、MeAPO-11(Me=Co,Mn,Cr,V)和MeAPSO-34(Me=Co,Mn),并利用多种物理化学手段对它们进行了表征。同时针对烷烃选择氧化反应所具有的巨大经济潜力,将这三类分子筛用作烃类低温选择氧化反应的催化剂,探索分子筛结构和金属种类在烃类分子氧氧化反应中的性能和规律。 对杂原子磷酸铝分子筛的表征结果显示,钴和锰均能以同晶替代铝的形式进入分子筛骨架。它们在分子筛焙烧去除模板剂过程中价态不发生变化,均为+2价。焙烧使得钴和锰在分子筛中由四配位转变为四配位和三配位共存。对含铬和钒的AlPO-5和AlPO-11分子筛,焙烧过程将八面体Cr(Ⅲ)转变成四面体Cr(Ⅵ);V(Ⅳ)被氧化成四面体的V(Ⅴ)。 杂原子分子筛用于环己烷低温选择氧化反应结果表明,分子筛的晶粒尺寸和其中所含过渡金属种类对... |
语种 | 中文 |
学科主题 | 物理化学 |
公开日期 | 2011-07-11 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/104028] |
专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 田鹏. 杂原子磷酸铝分子筛及其低温催化烃类氧化反应的研究, Metal-containing Aluminophosphate Molecular Sieves and Their Catalytic Properties in Hydrocarbons Oxidation under Low Temperature[D]. 中国科学院研究生院. 2004. |
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