题名掺氮、还原石墨烯量子点的一步温和制备及其环境催化应用研究
作者王珏华
答辩日期2017-07
文献子类硕士
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师张懿 ; 赵赫  
关键词还原石墨烯量子点 掺氮 无金属芬顿 一步制备 环境催化
学位专业环境工程
英文摘要

以氧化石墨烯(GO)为原料,通过一步还原制备得到掺氮、还原性的石墨烯量子点(Nitrogen-doped reduced graphene oxide quantum dots, N-rGQDs),其具有良好的荧光性能、化学稳定性及生物兼容性,目前已被广泛应用于生物成像、光催化、能量转换等领域。然而,N-rGQDs的制备通常采用较复杂、高能耗的两步法,且N-rGQDs表面结构可控性差。因此,本文提出了一种温和、一步制备N-rGQDs的绿色制备方法,且在制备过程中同时实现尺寸、结构可控;制备得到的量子点具有良好的环境催化应用前景,本文对其在环境催化领域的催化性能和机理进行了探讨和分析,取得了以下创新性成果:1)在常温常压下,利用无金属芬顿切割制得N-rGQDs,N-rGQDs切割制备过程进行的跟踪、分析和监控结果显示,发现氧化石墨烯量子点的氧化损伤有一定修复,其含有的C-O键和C=O键降低了 21%,并成功实现了对芳环氮(Nar)、叔胺氮[Ar-N-(CH3)2]以及氨基氮(C-NH2)三种主要含氮结构的有效控制。因N-rGQDs具有优异的催化性能,本文将其应用在了臭氧催化体系,并通过计算化学手段对催化机理进行了分析探讨,得出N-rGQDs的三种N结构中Nar为主要活性位点,Ar-N-(CH3)2为辅助活性位点,为定向调控和制备高效催化剂提供了思路。2)设计、制备并最终获得了一种光催化活性较强的多孔C3N4/N-rGQDs复合光催化剂,并考察了N-rGQDs结构、负载量对催化性能的影响。复合光催化剂的光催化性能对照组提升1.8倍,从不同N-rGQDs结构、N-rGQDs负载量等角度探讨了催化机理,发现N-rGQDs中的Nar结构最有利于促进催化活性,通过优化条件,N-rGQDs的最佳负载量为gN-rGQDs/g多孔C3N4 = 3.4×10-5。3)选取最优结构的N-rGQDs及负载条件,制备得到N-rGQDs与不同结构C3N4复合的光催化材料,并主要从材料物理形貌特点和化学键改变情况两个角度考察不同C3N4结构对光催化性能的影响。发现C3N4的物理结构对复合催化剂的催化活性有较大的影响,选取体相 C3N4/ N-rGQD5、多孔 C3N4/ N-rGQD5以及纳米片层 C3N4/ N-rGQD5三种材料作为催化剂时,目标污染物的去除率依次为53.8%,98.0%和99.0%,同时这三种材料的反应速率常数依次为 3.49×10-3 mg/(L.min)、1.80×10-2 mg/(L.min)以及2.27×10-2 mg/(L.min)。由此可见,具有多孔和纳米片层结构的复合材料催化活性较高,这是由于具有多孔和纳米片层结构的C3N4基底比表面积较大,有利于促进材料的复合效率。此外,伴随着C3N4结构的改变,对复合材料化学键结构的影响不明显,进一步说明C3N4的物理结构对催化剂的反应活性有重要影响。

语种中文
内容类型学位论文
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/24216]  
专题过程工程研究所_研究所(批量导入)
推荐引用方式
GB/T 7714
王珏华. 掺氮、还原石墨烯量子点的一步温和制备及其环境催化应用研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2017.
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