可再生木质素基功能材料的制备及应用研究
梁凤兵
2016-05
学科主题天然高分子材料
关键词木质素 羧酸化 重金属吸附剂 磁性炭 非均相芬顿催化剂
文献子类专题报告
英文摘要木质素作为自然界第二丰富的天然高分子聚合物,是一种可再生的天然生物质资源。在我国,工业木质素主要来自于碱法制浆造纸废液,具有来源丰富、价格低廉和水溶性差等特点。以工业木质素为原料,通过化学改性生产“环境友好”的绿色精细化工产品以及开发绿色化学工艺,不仅可以减少造纸废液造成的环境污染,也可以提高工业木质素的经济附加值,充分利用木质素这类重要生物质资源,具有环境和资源双重意义。 本研究利用稀硝酸-亚硝酸盐体系在尽量不破坏木质素本体骨架结构的情况下氧化木质素侧链中醇羟基生成羧基,在碱木质素分子中引入大量亲水性羧酸基团,合成了木质素羧酸衍生物。采用硝酸用量为木质素用量的8倍(且酸浓度≤1mol/L)、亚硝酸盐用量为木质素用量的0.8倍、反应时间24h、反应温度20℃的反应条件可得到优化合成工艺。利用元素分析、红外光谱分析、核磁共振、凝胶渗透色谱等分析手段对木质素羧酸衍生物产物进行了结构表征,结果表明:木质素羧酸衍生物中羧基含量为3.4mmol/g,总酸量高达4.7 mmol/g,且木质素分子的主体骨架结构在合成过程中较完整的保存下来。 以自制木质素羧酸为吸附剂,直接用于吸附溶液中四种重金属阳离子(Cr(III)、Cu(II)、Pb(II)和Cd(II))。结果表明:pH值、重金属离子浓度和吸附时间均对木质素羧酸吸附剂的吸附过性能有显著影响,提高溶液pH和重金属离子浓度、延长吸附时间均有利于重金属离子的吸附;Langmuir和Freundlich吸附等温模型均能良好描述木质素羧酸吸附剂对Cr(III)、Cu(II)、Pb(II)和Cd(II)四种重金属离子的吸附行为,对它们的qm分别为143.885 mg/g、62.93 mg/g、161.031 mg/g、168.350 mg/g,是一种吸附性能良好、成本低廉的吸附剂;木质素羧酸吸附剂对Cu(II)、Cr(III)、Pb(II)和Cd(II)四种重金属离子具有良好的解吸再生能力和可重复使用性,且解吸效率维持在95%以上。 通过将木质素羧酸衍生物在铁离子溶液中搅拌浸渍,得到负载铁的木质素碳化前驱体,然后再经过高温碳化制备得到木质素基磁性(LMC)。结果表明:在浸渍工序中,浸渍溶液中Fe2+离子浓度、浸渍时间对铁改性木质素碳化前驱体的制备影响显著,适宜的铁改性木质素碳化前驱体的制备条件为:木质素羧酸用量3.4g、100ml 107mmol/L的Fe2+溶液、浸渍时间4h;在碳化工序中,碳化温度和碳化时间对所制备的木质素基磁性炭材料的结构和催化性能影响重大,适宜的碳化条件为:氮气保护下,碳化温度900℃,碳化时间2h。利用SEM、XRD、XPS和BET等对LMC结构和催化活性,发现:在适宜条件下制备得到木质素磁性炭为微孔结构,表面均匀分布着种铁氧化物颗粒(FeO、 γ-Fe2O3、 Fe3O4和 α-Fe2O3)和铁单质,对罗丹明B的催化降解活性较高,可作为易分离、高效的非均相芬顿催化剂使用。 以木质素基磁性炭作为非均相芬顿催化剂,考察了其对模拟染料废水-罗丹明B水溶液的催化降解反应条件。结果表明:初始pH、催化剂浓度、过氧化氢浓度、罗丹明B初始浓度等因素均会影响木质素基磁性炭非均相Fenton催化氧化反应效果;适宜的催化降解反应条件:pH值为3.0,催化剂浓度为1 g/L,过氧化氢浓度为8.56 mmol/L,罗丹明B溶液初始浓度为100 mg/L。此外,木质素基磁性炭催化剂具有良好的重复使用性能和稳定性。因此,木质素基磁性炭在有机废水处理过程中可被广泛应用,具有很高的使用价值。
内容类型研究报告
源URL[http://ir.qibebt.ac.cn/handle/337004/9801]  
专题青岛生物能源与过程研究所_材料生物技术研究中心
作者单位中科院青岛生物能源与过程研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
梁凤兵. 可再生木质素基功能材料的制备及应用研究. 2016.
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