| 题名 | 西北太平洋海洋气溶胶的有机分子组成、季节性变化和来源贡献 |
| 作者 | 陈静 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2013 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 刘丛强 |
| 关键词 | 海洋气溶胶 有机气溶胶 左旋葡聚糖 邻苯二甲酸酯 多元酸 父岛 |
| 学位专业 | 地球化学 |
| 中文摘要 | 本论文选择西北太平洋中的一个岛屿——日本父岛(Chichi-Jima，东经：142°13'；北纬：27°04')，分别于1990-1993年和2006-2009年间，共采集了近300个海洋气溶胶样品，利用气相色谱／质谱(GC/MS)联用技术系统分析了气溶胶的有机分子组成、时间和季节性变化。通过后向轨迹分析、系统聚类(HC)、主成分分析(PCA)、正矩阵因子分析(PMF)等多种方法，探讨了海洋气溶胶(TSP)的来源。GC/MS分析得到十大类有机化合物，分别是烷烃、脂肪酸、脂肪醇、糖类、邻苯二甲酸酯、多元酸、木质素和树脂类产物、β-谷甾醇、芳香酸和多环芳烃。在1990-1993年和2006-2009年的气溶胶样品中，糖类的质量浓度最高(平均值分别为14.8和38.6 ng m-3)，邻苯二甲酸酯次之(6.0和18.4 ng m-3)，脂肪酸第三(5.8和9.6 ng m-3)，而木质素和树脂类产物、β-谷甾醇、芳香酸和多环芳烃等含量则很低。从1990-1993年到2006-2009年，各类化合物的浓度都有不同程度的升高，此浓度水平和同为海洋或偏远地区背景的气溶胶相似，但低于城市气溶胶1-2个数量级。 脱水糖类(半乳聚糖、甘露聚糖和左旋葡聚糖)，高分子量(HMW)脂类化合物(C25-37烷烃，C20-34脂肪酸，C20-35脂肪醇)，芳香酸，多元酸和多环芳烃的浓度分布特征都是冬春季显著高于夏秋季。低分子量(LMW)脂类化合物(C18-24烷烃，C9-19脂肪酸，C14-19脂肪醇)，β-谷甾醇、木质素和树脂类产物则没有类似地季节性变化特征。然而，糖醇类和主要单糖及二糖夏秋季节浓度高于冬春季节，主要是夏秋季气温高，微生物释放作用增强。邻苯二甲酸酯也呈夏高冬低的趋势。空气团的后向轨迹线统计显示冬季以大陆来源的空气团占绝对地位(大于95%)，而夏季太平洋中心的海洋来源约占三分之二，还有部分来自东南亚及南亚地区约为四分之一。春季以大陆来源的空气团大于63%，海洋来源大于25%，而秋季太平洋中心的海洋来源大于二分之一，大陆来源约占为三分之一。大陆来源的空气团主要来自中国大陆、蒙古、西伯利亚、日本及韩国，因为富含陆源和人为源有机化合物而被称为污染大气，而太平洋来源的空气团包含更多海洋来源的有机物，相对大陆来源被认为清洁大气。东南亚及南亚等地区来源的空气团常常与HMW脂类化合物的平均链长(ACL)的相关，通常气溶胶中来自赤道植物ACL的值比亚热带和温带植物更大。 利用系统聚类分析，分别对1990-1993年和2006-2009年期间采集的父岛海洋气溶胶样品中的19种有机酸进行运算，其结果均可分为5大类。一类至三类在两个不同采样期间的来源大致相同。一类包括高分子量饱和脂肪酸、香草酸和4-羟基苯甲酸，以及部分芳香酸(邻、间、对苯二甲酸)和多元酸等，反映植物来源或生物质燃烧来源。二类包含化石燃料燃烧为主要来源的邻、间、对甲基苯甲酸。三类是植物释放、烹饪和海洋微生物为主要来源的低分子量饱和脂肪酸，低分子量不饱和脂肪酸。四类和五类在1990-1993年和2006-2009年间含有的有机酸组成差别很大，不能归因为某种单一的来源。 分别用主成分和正矩阵因子分析法，分析了低分子量烷烃、高分子量烷烃、低分子量脂肪酸、高分子量脂肪酸、低分子量脂肪醇、高分子量脂肪醇、赤藻糖醇、半乳聚糖、甘露聚糖、左旋葡聚糖、木糖、阿拉伯醇、果糖、葡萄糖、甘露醇、纤维醇、蔗糖、海藻糖、β-谷甾醇、木质素和树脂类产物、邻苯二甲酸酯、芳香酸、多元酸、多环芳烃和总碳，各得到5个最合理的因子个数。在1990-1993和2006-2009年主成分分析结果：F1是包含了多种来源的复合因子，方差贡献率大于三分之一；F2主要是生物来源和土壤，主要是几种糖类和糖醇化合物；F3是与生物质燃烧相关的β-谷甾醇，木质素和树脂类化合物；F4是人为来源，主要是塑料燃烧来源的邻苯二甲酸酯；F5是方差贡献率小于6%的低负载因子。 正矩阵因子分析得到最佳因子个数也是5个。因子1主要是生物质燃烧来源的脱水糖类和煤及石油等化石燃料燃烧来源的C18-24烷烃；因子1在所有5个因子中所占质量浓度百分比冬春季贡献大于夏秋季。因子2主要是生物和土壤沉降来源的糖醇类及部分糖类(如葡萄糖、果糖、海藻糖等)。在1990-1993年，因子2春(18.2%)夏(32.9%)季的贡献大于秋冬季，而2006-2009年则夏(29.4%)秋(37.6%)季大于冬春季。因子3主要是高等植物来源的C25-37烷烃和C20-35脂肪醇，β-谷甾醇和木质素及树脂类产物。在1990-1993和2006-2009年的季节质量浓度百分比都是春季(26.6%和37.2%)高于其他季节。因子4是在1990-1993年，脂肪酸、阿拉伯醇和甘露醇的每个因子百分比范围在39-55%之间。而2006-2009年间，C20-34脂肪酸、芳香酸、多元酸、多环芳烃在48-85%之间。在1990-1993年和2006-2009年的组成成分差异很大，不具备很好的可比性。因子5与人为排放源相关，在1990-1993年和2006-2009年期间都包含塑料释放为主的邻苯二甲酸酯。因子5在所有5个因子中所占质量浓度百分比都是夏秋季(27.9-39.7%)的贡献显著高于冬春季(低于10％)。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 环境地球化学 |
| 公开日期 | 2016-12-19 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.gyig.ac.cn:8080/handle/352002/5857]  |
| 专题 | 地球化学研究所_研究生_研究生_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 陈静. 西北太平洋海洋气溶胶的有机分子组成、季节性变化和来源贡献[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2013. |
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